Modeling ultrashort pulsed laser induced electron emission

Datum: 8 april 2014

Locatie: UAntwerpen - Campus Drie Eiken - Promotiezaal Q0.02 - Universiteitsplein 1 - 2610 Wilrijk

Tijdstip: 14 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Chemie

Promovendus: Wouter Wendelen

Promotor: Prof. dr. Annemie Bogaerts

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Wouter Wendelen - Faculteit Wetenschappen, Departement Chemie



Abstract

Hoewel femtoseconde gepulsete laser-materiaal interacties in vele toepassingen worden gebruikt, is er nog geen algemene theorie die alle optredende fundamentele processen op een geschikte wijze beschrijft en combineert. Dit werk presenteert een kort overzicht van enkele courant toegepaste modellen voor de laser-materiaal interactie en de evolutie van de energieverdeling in het materiaal, inclusief de fasetransities. Het merendeel van de aandacht werd besteed aan een theoretische studie van laser geïnduceerde electron emissie.

Electron emissie wordt in grote mate gereduceerd door een ruimteladingseffect. De ge-emitteerde electronen vormen een negatieve ladingswolk boven het materiaaloppevlak, die een electrisch veld genereert dat een significante reductie van verdere electron emissie veroorzaakt. Een één-dimensionaal Particle-In-Cell-model (PIC) is ontwikkeld om de invloed van dit ruimteladingseffect in te schatten. Multiphoton photoelectron emissie en thermionische emissie werden geimplementeerd als initiële emissie mechanismen. De berekeningen tonen aan dat electron emissie afneemt met meerdere grootteordes, afhankelijk van de gebruikte laser energiedichtheid.

De courante berekeningsmethoden voor de flux-termen voor het initiële emissiemechanisme waren allemaal gebaseerd op een ge-exciteerde electron energieverdeling. Deze verdeling is uit evenwicht gebracht na interactie van de femtoseconde gepulsete laser met de electronen. Bijgevolg voldoet de verdeling niet meer aan de conventionele Fermi-Dirac statistiek, zoals wel wordt verondersteld in de meest courant gebruikte electron emissie theorie, i.e. de Fowler-DuBridge theorie. In dit werk wordt een hybride model gepresenteerd. De non-equilibrium verdeling werd berekend door het oplossen van de Boltzmann vergelijking, en de resulterende electron emissie fluxes werden gebruikt om de Fowler-DuBridge parameters af te schatten voor multiphoton photoelectron emissie. Het PIC-model evalueert nadien de ruimteladingscorrectie op deze initiële emissiefluxes. De resultaten van deze berekeningen indiceren dat de Fowler-DuBridge fluxes een degelijke beschrijving bieden van electron emissie, mits een correcte waarde voor de Fowler-DuBridge parameters voor multiphoton photoelectron emissie. De invloed van de non-equilibrium verdeling op de snelheidsverdeling van de ge-emitteerde electronen bleek wel van groot belang te zijn. Een groter deel van de ge-emitteerde electronen heeft voldoende kinetische energie om de potentiaal barrière gecreëerd door het ruimteladingseffect te overwinnen. Bijgevolg neemt electron emissie significant toe vergeleken met de assumptie van een thermische benadering voor de initiële emissie snelheidsverdeling.

In een finale stap, werd het ruimteladingseffect en de non-equilibrium effecten op electron emissie afgeschat onder invloed van een extern aangelegd electrisch veld. Dit zou een belangrijke stap moeten blijken naar de vergelijking van de ontwikkelde theorie met experimenten. Het extern aangelegd electrisch veld vervormt de potentiaalbarrière die het materiaal van het vacüum scheidt. Bijgevolg zorgt het quantum tunneleffect onder de vorm van field emission voor een derde contribuerend electron emissiemechanisme. De non-equilibrium effecten in de electron energie verdeling vergroten electron emissie significant. Het ruimteladingseffect werkt tegen het extern aangeled electrisch veld in, en kan uiteindelijk voor verzadiging van de emissiestroom zorgen.

De globale conclusie van dit werk is dat femtoseconde gepulsete laser geïnduceerd electron emissie wordt veroorzaakt door een samenspel van verschillende processen binnen en buiten het materiaal. Het is dus van groot belang dat een theorie voor electron emissie deze beide gebieden in rekening brengt.