Multiphase modelling of a ns-laser-irradiated copper sample

Datum: 8 april 2014

Locatie: UAntwerpen - Campus Drie Eiken - Promotiezaal Q0.02 - Universiteitsplein 1 - 2610 Wilrijk

Tijdstip: 16 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Chemie

Promovendus: David Autrique

Promotor: Prof. dr. Annemie Bogaerts

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging David Autrique - Faculteit Wetenschappen, Departement Chemie



Abstract

De interactie van ns-laserlicht met vaste stoffen wordt reeds gedurende vele jaren onderzocht. De afgelopen decennia, werden verschillende technologieën ontwikkeld, gebaseerd op het verwijderen van materiaal van een laserbestraald  monster. Deze laatste techniek, laserablatie, vormt de rode draad doorheen dit werkstuk.

Laserablatie wordt veelvuldig gebruikt in analytische en industriële toepassingen. De combinatie van massaspectrometrie na laser ablatie van een vaste stof en een inductief gekoppeld plasma, namelijk “Laser Ablation Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry” (LA- ICP-MS), is een frequent gebruikte analysemethode. Met behulp van deze techniek kunnen sporenelementen  snel gedetecteerd worden in verscheidene types van stalen. Met  “Laser Induced Breakdown Spec trometry” (LIBS), daarentegen, wordt de optische emissie van het lasergeïnduceerd plasma onderzocht.

Materiaalbewerkingstechnieken zoals laser welding, laser cutting en laser drilling vormen de drijfveren van de huidige industriële interesse in laserablatie. Hierbij wordt een ruim scala aan toepassingen aangetroffen, gaande van de productie van pre cisiewerktuigen met micro-afmetingen tot het snijden van complexe, levensgrote voorwerpen.

Verschillende  technieken  passen het ablatieproces in een achtergrondgas toe.  Gedurende “Pulsed Laser Deposition” (PLD),  bijvoorbeeld, reduceert dit achtergrondgas de kinetische  energie van de verwijderde deeltjes en laat het toe de filmdikte van het afgezette materiaal te variëren.  LA-ICP-MS, daarentegen, gebruikt het gas om het geablateerde materiaal naar de analyseapparatuur te transporteren. Bepaalde snijtechnieken,  gebruiken een gasstroom om het verwijderde materiaal efficiënt en aan een constante  snelheid af te voeren.

Ondanks het groot aantal wetenschappelijke en praktische toepassingen van laserablatie,  doet de techniek  nog steeds veel vragen rijzen. Laser-materiaalinteractie resulteert namelijk in verschillende complexe fysische processen, welke  beïnvloed  worden door de materiaaleigenschappen van het bestraalde staal, de laserkarakteristieken alsook het achtergrondgas.  Verder bemoeilijken de experimentele omstandighe- den vaak de identificatie van de onderliggende mechanismen.  Omdat theoretische modellen toelaten de verschillende  processen onafhankelijk  van elkaar te beschrijven, vormen ze een handig en complemen tair hulpmiddel voor zulk onderzoek.  Idealiter kunnen ze helpen  om bestaande toepassingen te optimaliseren.

Tegenwoordig worden verschillende modellen gebruikt om het tijds afhankelijke gedrag van de processen in en boven een laserbestraald monster te onderzoeken. Het voorbije decennium werd een nog steeds groeiend aantal hydrodynamische modellen gebruikt om metalen, bestraald met een ns-laser, te onderzoeken. Zij danken hun populariteit aan het feit dat ze een macroscopische beschrijving  toelaten, in tegenstelling tot kinetische modellen, die, omwille van de benodigde rekenkracht, onderworpen zijn aan beperkte tijd- en ruimtedimensies.

Initieel,  beoogde  dit  doctoraat een axisymmetrische  uitbreiding van een bestaand eendimensionaal  continuum model. Dit model werd gebruikt voor de beschrijving van een kopermonster   in een achter grondgas, na bestraling met een ns-laserpuls.  Hoofdstuk 3 behandelt de technische analyse van het betreffende model.  Er wordt aangetoond dat dit model niet in staat is om het ganse ablatieproces  zelfconsistent  te beschrijven.   Drie artefacten in het betreffende model induceren plasmavorming  en het daaropvolgend  expansieproces: een foutieve energieflux in de randvoorwaarde van het model, overschatte absorptiecoefficiënten en een foutieve behandeling van de vloeistof-gas transitie.

Omdat het betreffende  model niet in  staat was  het ganse  ab- latieproces te beschrijven,  was de eerder vermelde  axisymmetrische modeluitbreiding onmogelijk. Daarom werden het onderliggende theoretisch kader alsook de onderzoekstrategie volledig omgegooid.  Ten- einde potenti¨ele  theoretische alternatieven uit  te werken en experimentele data te verzamelen werden verschillende werkbezoeken opgezet. Uitgebreide  discusssies met externe collega’s toonden aan dat de ont- wikkeling van een ‘collisional-radiative multiphase model ’ onontbeerlijk was om het ganse ablatieproces  te beschrijven. Hoofdstuk 2 licht enkele basisbegrippen  toe  en schetst  het achterliggende theoretisch kader van het gereviseerde model. Specifieke computationele  en fysische aspecten van het gereviseerde model worden besproken in hoofdstukken 4, 5 en 6.

Hoofdstuk 4 behandelt de ablatiemechanismen die aangetroffen worden in een ns-laserbestraald kopermonster,  omgeven door een achtergrondgas, bestaande uit argon. Het tijdsafhankelijk gedrag van de fysische  processen in en boven het kopermonster wordt beschreven door een hydrodynamisch   model.  In dat geval wordt een veralgemeende toestandsvergelijking  gecombineerd met één die het plasma als een ideaal  gas benadert. Om de wiskundige behandeling van het kopermonster te vereenvoudigen,  wordt een relaxatiemethode gebruikt. Het nieuwe model beschrijft zowel oppervlakte- als volumetrische ablatiemechanismen.  Een interessant zelfinhiberend  mechanisme wordt aangetoond: volumetrische ablatie tijdens de superkritische  transitie induceert plasmavorming  boven het monster. Dit plasma schermt het monster af van de laserstraal en tracht  daarbij het ablatieproces  te beëindigen. Dit resulteert in een contra-intuïtieve  conclusie: volumetrische ablatiemechanismen leiden niet noodzakelijk tot grote ablatiediepten.

In hoofdstuk 5 wordt een dimensieloos multiphase  collisional-radiative model geïntroduceerd dat de relatie beschrijft tussen de ablatie-, botsings- en stralingsprocessen.   In tegenstelling tot de bevindingen van het oude model, domineert foto-ionisatie initieel gedurende UV- VIS laserstraling en wordt er een niet-evenwichtsplasma gevormd. Nadien start botsingsionisatie en wordt er een twee-temperatuur Lokaal Saha-Boltzmann Evenwicht (LSBE) geobserveerd. Verder wordt de respons van het plasma beï─▒nvloed door de verschillende ablatiemechanismen. Wanneer oppervlakte- en volumetrische  ablatieprocessen beide in het model geïmplementeerd  zijn, wordt een goede correlatie met het experiment bekomen. Indien enkel ablatiemechanismen aan het materiaaloppervlak in rekening  gebracht worden, verandert de plasmarespons en wijken de berekeningen sterk af van de experimentele resultaten.

Een overzicht  van de computationele achtergrond van het gere- viseerde continuum model wordt beschreven in hoofdstuk 6. Een kopermonster omringd door helium wordt bestraald met een ns-laserpuls van het UV-VIS-type.  Een volledige set  van behoudsvergelijkingen wordt opgelost in het wiskundig domein dat de expanderende materiaalwolk karakteriseeert. Verder wordt drukrelaxatie aangenomen voor de beschrijving van het niet-geablateerde deel van het laserdoelwit. Een centraal advectieschema van de tweede orde wordt gebruikt. De evolutie in de tijd  wordt beschreven  met behulp van een expliciet, adaptief tijdsschema.  Veranderlijke roostercellen worden gebruikt om de sterke gradiënten in het plasma te benaderen.

Initieel wordt plasmavorming  beschreven met een collisional-radiative model.  Zodra een toestand nabij Lokaal Thermodynamisch Evenwicht  (LTE)  bereikt is, wordt  het model vereenvoudigd  door LTE gedurende het verdere expansieproces te veronderstellen. In dit geval kan het plasma beschreven worden met behulp van een set Sahavergelijkingen. Het effect van de laserparameters  op de dynamica van het kopermonster en expanderende plasma worden onderzocht. Ondanks het feit dat laserpulsen met golflengtes van respectievelijk 266 en 532 nm in soortgelijk  expansiegedrag resulteren, blijkt  dat de onderliggende laserabsorptiemechanismen fundamenteel verschillen. De resultaten tonen aan dat, in deze specifieke situatie, de samenhangende fysische  processen de interpretatie van experimentele resultaten be- moeilijken. Dit impliceert dat zowel modelleerwerk als experimentele verificatie beiden essentieel zijn gedurende de fundamentele studie van laserablatie.

Verder illustreren de bemerkingen die in hoofdstuk 3 gemaakt werden, dat het niet-lineaire karakter van laserablatie de interpretatie van theoretische resultaten zelf kan bemoeilijken. Zulke problemen kunnen tot een minimum herleid worden door uitgekiende modeltesten op te zetten. Deze testen zijn onontbeerlijk tijdens de ontwikkeling van een model. In tegenstelling tot een veelgehoorde kritiek in bepaalde experimentele kringen, hebben computationele wetenschappers wel degelijk toegang tot een arsenaal aan testmechanismen.  Net zoals de statistische detectie  van sterk afwijkende data en calibratietechnieken dagelijks gebruikt worden tijdens een experimentele  analyse, vormen hun computationele  tegenhangers: debugging, statische broncode-analyse en referentietests  tegenwoordig gangbare standaarden in het onderzoeksveld.