Kwantitatieve atomaire resolutie elektronenmicroscopie met geavanceerde statistische technieken

Datum: 12 mei 2015

Locatie: UAntwerpen - Campus Groenenborger - Lokaal U0.24 - Groenenborgerlaan 171 - 2020 Antwerpen

Tijdstip: 16 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Fysica

Promovendus: Annick De Backer

Promotor: Sandra Van Aert

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Annick De Backer - Faculteit Wetenschappen, Departement Fysica



Abstract

De exacte structuur en chemische samenstelling bepalen de fysische eigenschappen van nanomaterialen. Het is dan ook belangrijk om structuurparameters, zoals de atoomposities, de atoomtypes en het aantal atomen te meten om het verband tussen de structuur en eigenschappen van materialen volledig te begrijpen. In deze thesis wordt getracht om precieze metingen te verkrijgen uit atomaire resolutie aberratie gecorrigeerde (raster)transmissie elektronenmicroscopie ((S)TEM, (scanning) transmission electron microscopy) beelden met behulp van geavanceerde modelgebaseerde statistische methoden.

Kwantitatieve structuurbepaling kan hiervoor herleid worden tot een statistisch parameterschattingsprobleem. De pixelwaarden in het opgenomen beeld zijn dan de waarnemingen waaruit de structuurparameters geschat kunnen worden door een model, dat afhankelijk is van de structuurparameters, te fitten aan de experimentele beelden. Een efficiënt algoritme werd voorgesteld zodat structuurparameters over grotere gebieden gekwantificeerd kunnen worden.

De precisie waarmee de parameters geschat kunnen worden, wordt in de limiet enkel bepaald door toevallige fluctuaties. Statistische parameterschattingstheorie en statistische detectietheorie leveren een theoretische ondergrens voor de variantie van de parameters, namelijk de haalbare precisie. Dit concept werd gebruikt om de limieten voor de precisie te bepalen.

Het tweede deel van deze thesis bespreekt een statistische methode om het aantal atomen van kristallijne nanostructuren met één atoomtype in detail te tellen voor donkerbeeldvorming met een ringvormige detector in STEM samen met een grondige studie van de mogelijkheden en de inherente beperkingen. Om het aantal atomen te tellen wordt verondersteld dat de totale intensiteit van verstrooide elektronen, de verstrooiingsdoorsnede, schaalt met het aantal atomen in een geprojecteerde atoomkolom. Deze methode werd gebruikt om uit experimentele beelden van verschillende nanostructuren het aantal atomen te tellen.

Op deze manier kon ook experimenteel aangetoond worden dat het aantal atomen zonder fout geteld kan worden in de meeste geanalyseerde atoomkolommen. Uit deze experimentele analyses bleek ook dat de statistische methode moet worden gebruikt in combinatie met een complementaire methode om de telresultaten te valideren. Hiervoor werd voornamelijk een combinatie met een simulatiegebaseerde aanpak geïntroduceerd. De experimentele verstrooiingsdoorsneden worden dan vergeleken met de gesimuleerde verstrooiingsdoorsneden bekomen met behulp van gedetailleerde STEM simulaties.