First-principles study of homologous series of layered Bi-Sb-Te-Se and Sn-O structures.

Datum: 11 juni 2015

Locatie: UAntwerpen - Campus Groenenborger - Lokaal U0.25 - Groenenborgerlaan 171 - 2020 Antwerpen

Tijdstip: 16.15 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Fysica

Promovendus: Kirsten Govaerts

Promotor: Dirk Lamoen & Bart Partoens

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Kirsten Govaerts - Faculteit Wetenschappen, Departement Fysica



Abstract

In het eerste deel van de thesis hebben we een systematische studie uitgevoerd van de stabiele gelaagde structuren bij T = 0 K van de Bi-Sb-Te-Se systemen met een combinatie van de Cluster Expansie (CE) methode en ab initio electronische structuur berekeningen. Om rekening te houden met de lang-periodisch gelaagde structuren en de sterke structurele relaxaties, hebben we een ééndimensionale CE ontwikkeld waarbij de bezettingsvariabelen de vorming van Bi/Sb dubbellagen expliciet in rekening brachten.

Voor de binaire systemen A1-xQx (A = Sb, Bi; Q = Te, Se) zijn de resulterende (meta)stabiele structuren deel van de homologe reeks (A2)n(A2Q3)m,opgebouwd uit opeenvolgende dubbellagen A2 and quintupellagen A2Q3. Het Bi1-xSbx systeem blijkt een bijna-ideale vaste oplossing te zijn. De CE voor het ternaire  Bi-Sb-Te systeem reproduceert niet enkel de binaire stabiele structuren maar vindt ook stabiele ternaire gelaagde strcuturen met willekeurige stapelingen van Sb2Te3, Bi2Te3 and Te-Bi-Te-Sb-Te quintupellagen, optioneel gescheiden door gemengde Bi/Sb dubbellagen.

Vervolgens hebben we de elektronische eigenschappen van de nieuw gevonden grondtoestandstructuren bestudeerd, en in het bijzonder het effect van de Bi dubbellagen op de elektronische structuur van de topologische isolator Bi2Se3. Ten gevolgde van de ladingsoverdracht van de Bi dubbellagen naar de quintupellagen, verlagen de bovenste en onderste oppervlakte Dirac kegels hun energie. Ook de Rashba-gesplitste conductiebanden verschuiven neerwaarts, wat resulteert in een nieuwe Dirac kegel. De banden van de toegevoegde Bi dubbellagen zijn gewoon Rashba-gesplitste toestanden afkomstig van de dipool opgebouwd door de ladingsoverdracht.Deze resultaten bieden nieuw inzicht in experimentele resultaten, waarbij de kegels niet steeds correct geïdentificeerd werden.

In het tweede deel van de thesis onderzoeken we het Sn-O systeem. We tonen aan dat een combinatie van huidige van der Waals-gecorrigeerde functionalen en veeldeeltjesstoringstheorie – met name de GW benadering – nauwkeurige resultaten geeft voor de structurele en elektronische eigenschappen van SnO, zonder extra experimentele input of empirische parameters.

Tenslotte bestuderen we de stabiliteit, structurele en elektronische eigenschappen van nieuwe (meta)stabiele Sn-O samenstellingen met een O concentratie tussen 50% (SnO) en 67% (SnO2).