Fluid Modeling of the Plasma-Assisted Conversion of Greenhouse Gases to Value-Added Chemicals in a Dielectric Barrier Discharge

Datum: 9 december 2016

Locatie: UAntwerpen, Campus Drie Eiken, Promotiezaal Q0.02 - Universiteitsplein 1 - 2610 Antwerpen-Wilrijk (route: UAntwerpen, Campus Drie Eiken)

Tijdstip: 14.30 uur

Promovendus: Christophe De Bie

Promotor: Annemie Bogaerts

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Christophe De Bie - Faculteit Wetenschappen - Departement Chemie



Abstract

Het opzet van dit doctoraat was om in detail de plasmachemie in een cilindrische diëlektrische barrière ontlading (DBD) bij atmosfeerdruk, gebruikt als een chemische reactor voor gasconversie, te beschrijven aan de hand van een 1D fluid model. Meer bepaald was het het doel om een betrouwbare chemieset op te stellen voor de beschrijving van de gasfase chemie in zuiver CH4, CH4/O2, CH4/CO2 en CO2/H2 gasontladingen. Zulk een reactieset bestaat uit een groot aantal verschillende soorten plasmadeeltjes (elektronen, moleculen, radicalen, ionen) en hun bijhorende reacties.

Op deze manier konden de dichtheden van de verschillende plasmadeeltjes, de omzettingen van de inlaatgassen, de rendementen en de selectiviteiten van de eindproducten en de belangrijkste reactiepaden berekend worden voor elk van de in dit onderzoek beschouwde gasmengsels. Daardoor konden we bepalen of een bepaald gasmengsel geschikt is voor de productie van een specifiek beoogd eindproduct. Onze resultaten werden gevalideerd aan de hand van gerapporteerde waarden in de literatuur voor gelijkaardige ontladingen, alsook aan de hand van experimenten uitgevoerd in de plasmareactor beschouwd in dit onderzoek, in het geval van zuiver CH4.

Hogere koolwaterstoffen (C2Hy en C3Hy) en waterstofgas zijn de belangrijkste eindproducten voor de conversie van zuiver CH4. ‘Dry reforming’ van CH4 in een DBD leidt tot de vorming van H2, CH2O, CH3CHO en CH2CO, terwijl partiële oxidatie van CH4 resulteert in de vorming van H2O2, CH3OH, C2H5OH, CH3OOH en C2H5OOH. De dichtheid van CO is hoog in zowel CH4/O2 als CH4/CO2. In de gasmengsels met O2 als co-reactant wordt ook een aanzienlijke hoeveelheid ongewenst CO2 gevormd. De belangrijkste reactieproducten voor de hydrogenatie van CO2 in een DBD zijn CO, H2O en CH4, en in mindere mate ook CH2O, C2H6, O2 en CH3OH. De omzetting van CO2 bleek evenwel zeer laag (in de orde van 2-7%) in alle CO2/H2 gasmengsels, en dus veel lager dan deze in een CO2/CH4 mengsel, waarbij omzettingen in de orde van 3-20% werden verkregen bij soortgelijke omstandigheden.



Url: http://www.uantwerpen.be/wetenschappen