Periodic mesoporous organosilicas: versatile materials hosting catalytic centers

Datum: 26 januari 2018

Locatie: Campus Drie Eiken, Promotiezaal Q0.02 - Universiteitsplein 1 - 2610 Antwerpen-Wilrijk (route: UAntwerpen, Campus Drie Eiken)

Tijdstip: 15 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Chemie

Promovendus: Ward Huybrechts

Promotor: Pegie Cool

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Ward Huybrechts - Faculteit Wetenschappen, Departement Chemie



Abstract

Periodisch mesoporeuze organosilica’s genieten, sinds hun ontdekking in 1999, van veel aandacht bij de vele wetenschappers actief in het gebied van hybride materialen. Dankzij de combinatie van anorganische en organische eigenschappen, bieden deze materialen veel voordelen.

Omwille van de verscheidenheid van deze materialen, worden PMO’s in verschillende toepassingen gebruikt, vaak in tegenstelling tot hun silica gebaseerde tegenhangers. Echter, bepaalde toepassingen vereisen zeer specifieke functionele groepen die niet altijd ter beschikking zijn in een zekere precursor. Bovendien kan het chemisch modificeren van precursoren met een specifieke functionaliteit, voorafgaand aan de PMO synthese, ervoor zorgen dat deze bouwstenen té sterisch gehinderd worden. Dit kan leiden tot een materiaal dat niet meer de gewenste orde of porositeitseigenschappen bevat. Daarom is er onderzoek nodig naar post-synthetische modificatie reacties.

Echter, het toepassen van gekende organische reacties in de wereld van PMO’s is niet vanzelfsprekend. Niet alleen moeten de reacties plaatsvinden in een beperkte ruimte, maar is de substraat molecule ook nog eens ingebouwd in de vaste structuur. Dit wil zeggen dat de substraat molecule zich niet kan richten naar de reagentia, noch mag de koolstof-silicium verbinding gebroken worden.

In dit werk werd het potentieel van PMOs onderzocht aan de hand van post-synthetische modificaties. Ten eerste, werd een bromering van aniline gebrugde PMO’s gerealiseerd door een één-pot diazotatie-de-diazotatie-bromering reactie uit te voeren. Dit toont de mogelijkheden aan naar functionalisatie toe van deze materialen en hun inzetbaarheid in verschillende toepassingen.

Verder werd de ontwikkeling van een L-serine gemodificeerde benzeen gebrugde PMO onderzocht. Dit materiaal werd vervolgens katalytisch getest in de aldol condensatie van aceton en 4-nitrobenzaldehyde. Deze test reactie toont het potentieel van PMO’s aan in de omzetting van biomassa naar biodiesel. Bovendien kunnen PMO’s aanzienlijke voordelen bieden ten opzichte van hun silicium gebaseerde tegenhangers.

Tenslotte, werd de guanylering van benzeen gebrugde PMO onderzocht met als doel een PMO te ontwikkelen als base katalysator. Hoewel er nog nood is aan optimalisering van de guanyleringsreactie en de daaropvolgende karakterisering, toonden de eerste katalytische testen reeds goede resultaten.



Link: http://www.uantwerpen.be/wetenschappen