New ways to bridge the gap between microscopic simulations and macroscopic chemistry

Datum: 18 oktober 2018

Locatie: Campus Middelheim, A.143 - Middelheimlaan 1 - 2020 Antwerpen (route: UAntwerpen, Campus Middelheim)

Tijdstip: 14.30 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Chemie

Promovendus: Kristof Bal

Promotor: Erik Neyts

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Kristof Bal - Faculteit Wetenschappen, Departement Chemie



Abstract

Computationele chemie is geëvolueerd tot een volwassen en wijdbedreven subdiscipline van de chemie die een groot aantal technieken omvat, elk met hun eigen sterktes en toepassingsgebieden. Computationele modellen bieden een fundamenteel inzicht in de eigenschappen van materie, en een beter begrip van chemische processen. De uitkomst van een experiment kan in detail worden verklaard, en soms is het zelfs mogelijk om het precieze verloop ervan te voorspellen. Modellen met een dergelijk atomair detail zijn echter ook beperkt tot microscopische tijd- en lengteschalen. Er is dan ook vaak geen directe één-op-éénrelatie mogelijk tussen computationele studies en experimenten. Het bekomen van een goede wisselwerking tussen relatief eenvoudige microscopische modellen enerzijds, en de complexe macroscopische realiteit anderzijds, is om deze reden de grootste uitdaging voor de computationele chemie.

Deze thesis presenteert nieuwe manieren om de kloof tussen theorie en realiteit te overbruggen. Twee casussen worden in detail uitgewerkt. In het eerste deel van de thesis wordt een nieuwe algemene methode ontwikkeld om de tijdschaal van atomistische simulaties te verlengen—het model wordt dichter naar het experiment gebracht. Het tweede deel betreft de constructie van een nieuw model om een specifiek experiment te interpreteren—het model vereenvoudigt het experiment. Deze twee werkwijzen vertegenwoordigen twee kanten van dezelfde medaille. Aan de ene kant kan de beperkte schaal van het model als een zwakte worden gezien, zodat het noodzakelijk is om op moleculair niveau gesimuleerde dynamica met nieuwe technieken te extrapoleren naar experimenteel meetbare macroscopische grootheden. Aan de andere kant kan deze redenering ook worden omgedraaid: men kan stellen dat het model een meer “zuivere” voorstelling is van een fenomeen, terwijl macroscopische experimenten daarentegen steeds bestaan uit de som van zeer veel verschillende microscopische componenten, waarvan geen enkele kan worden geïsoleerd. In die zin is het model dan ook de “bottom-up” inversie van het “top-down” experiment. Concreet wordt er in deze thesis een model ontwikkeld om te bestuderen hoe een plasma de elektronische eigenschappen, en dus de reactiviteit, van een katalysator kan modificeren: slechts een klein stukje van de totale plasma-katalysatorinteractie, maar één waarover tot nu toe zeer weinig geweten is.

Beide casussen tonen echter duidelijk aan dat model en experiment perfect naast elkaar kunnen bestaan: precies omwille van hun sterk verschillende schaalgroottes geven beide dan ook complementaire perspectieven op hetzelfde probleem.



Link: https://www.uantwerpen.be/wetenschappen