First-principles study of defects in transparent conducting oxide materials

Datum: 21 januari 2014

Locatie: UAntwerpen - Campus Groenenborger - Lokaal V0.08 - Groenenborgerlaan 171 - 2020 Antwerpen

Tijdstip: 16 uur

Organisatie / co-organisatie: Departement Fysica - Faculteit Wetenschappen

Promovendus: Amini Mozhgan

Promotor: Prof. dr. Bart Partoens en prof. dr. Dirk Lamoen

Korte beschrijving: Doctoraatsverdediging Amini Mozhgan - Departement Fysica - Faculteit Wetenschappen

Abstract: Defecten en onzuiverheden in halfgeleiders bepalen in grote mate mee de opto-elektronische eigenschappen van deze materialen. Een goed inzicht in de fundamentele eigenschappen van deze defecten is dan ook essentieel om deze eigenschappen goed te kunnen controleren. In dit doctoraatsonderzoek werd gebruik gemaakt van first-principles technieken gebaseerd op dichtheidsfunctionaaltheorie om hun elektronische eigenschappen te onderzoeken in een technologisch belangrijke klasse van materialen, nl. transparante geleidende oxiden (TCO). Deze materialen combineren een goede geleidbaarheid met optische transparante, en worden dan ook gebruikt in heel wat toepassingen zoals zonnecellen en touch screens.

CdO is zo'n TCO materiaal. In dit doctoraatswerk werden de puntdefecten in CdO onderzocht, en interstitieel waterstof en zuurstof vacatures werden geïdentificeerd als de oorsprong van de geleiding.

Een TCO materiaal dat reeds vele toepassingen kent is ZnO. ZnO filmen gedopeerd met Al, Ga of In zijn goede geleiders. Deze onzuiverheden gedragen zich dus als ondiepe donoren die een ladingstoestand +1 prefereren. Echter in ZnO is interstiteel waterstof ook zo'n ondiepe donor die de ladfingstoestand +1 prefereert. In deze thesis wordt aangetoond dat deze defecten, ondanks hun gelijke ladingstoestand, mekaar toch kunnen aantrekken en een diep onzuiverheidsniveau creëren. Dit zal een limiterend effect hebben op de geleidbaarheid van ZnO.

De meeste TCO materialen vertonen n-type (elektronen) geleiding. De ontwikkeling van een efficiënte p-type (holten) geleiding is dan ook een belangrijke uitdaging. ZnM2O4 (M=Co, Rh, Ir) spinels worden beschouwd als een klasse van potentiële p-type TCOs. Gebaseerd op state-of-the-art first-principles berekeningen werd aangetoond dat de antisite defecten ZnM (Zn vervangt M, M=Co, Rh, Ir) en Zn vacatures zich gedragen als ondiepe acceptoren, wat de experimenteel geobserveerde p-type geleiding verklaart.

De standaard theoretische aanpak om de eigenschappen van defecten te bepalen in bulk halfgeleiders kan niet rechtstreeks toegepast worden op nanostructuren. Echter, het karakter van een onzuiverheid kan sterk afhangen van zijn positie in een nanostructuur, zoals bv. zijn afstand tot het oppervlak. Daarom werd in dit doctoraatsonderzoek een first-principles methode ontwikkeld om defecten in nanostructuren te karakteriseren, zoals hun vormingsenergie en preferentiële ladingstoestand. Deze methode werd ook toegepast op de zuurstof vacature in een dunne ZnO film.