Verdedigde doctoraten

Rui An

• 15/07/2025
• 15.00 uur
• Locatie: Campus Groenenborger, US.024
• ​Online Doctoraatsverdediging​
• Promotor: Vera Meynen
• Departement Chemie

Abstract

Metaaloxiden worden in verschillende toepassingen gebruikt, zoals chromatografie, membranen, katalyse, en chemische sensoren, vanwege hun uitstekende thermische, mechanische en chemische stabiliteit. Hun oorspronkelijke oppervlakte-eigenschappen beperken echter de diversiteit en specificiteit van oppervlakte-interacties. Oppervlaktefunctionalisatie met organische moleculen wordt daarom toegepast om de veelzijdigheid van metaaloxiden te vergroten en op maat ontworpen materialen voor specifieke toepassingen mogelijk te maken. Hoewel organosilylering één van de meest voorkomende oppervlaktefunctionalisatiemethoden is, is deze voornamelijk geschikt voor silica-oppervlakken en vertoont deze beperkte hydrolytische stabiliteit voor metaaloxiden. Dit proefschrift richt zich op organofosfonzuur (PA) modificatie die de nadelen van organosilylering overwint door hydrolytisch stabiele Ti-O-P bindingen te vormen en in tegenstelling tot organosilylering polymerisatiereacties tussen de PA precursoren vermijdt, waardoor PA modificatie het gebruik van water als duurzaam oplosmiddel toelaat.

Dit proefschrift onderzoekt de synthese-eigenschappen correlatie van de oppervlaktemodificatie van TiO2 P25 met alkylfosfonzuren en aminoalkylfosfonzuren, waarbij wordt onderzocht hoe syntheseomstandigheden (met name de pH van de PA-oplossingen gebruikt voor de synthese) en moleculaire structuur (ketenlengte en aminefunctionaliteit) de oppervlakte-eigenschappen beïnvloeden. Met behulp van karakteriseringstechnieken zoals TGA, ICP-OES, XPS, vastestof-31P-NMR en DFT-berekeningen onthult het onderzoek een significante impact van de pH op het oppervlaktemodificatieproces. Alkylfosfonzuren tonen een snellere afname in modificatiegraad vanaf pH 2 in vergelijking met de aminoalkylfosfonzuren. Een andere belangrijke bevinding is de correlatie tussen aminoalkylketenlengte en NH2/NH3+-verhouding, wat verklaard kan worden met behulp van DFT-berekeningen. Bovendien onthult het onderzoek ook thermische stabiliteitsverschillen en legt het bloot dat modificatie van TiO2 P25 met α-aminoalkylfosfonzuren een significant lagere P-C-bindingssterkte hebben.​​

EPR studies tonen aan dat PA-gemodificeerde TiO2 oppervlakken gereduceerd kunnen worden onder vacuüm bij kamertemperatuur, wat leidt tot de vorming van Ti–O2- radicalen. Verder tonen geadsorbeerde spin-probe moleculen (TEMPO en 3CP) de verschillen in oppervlakte-eigenschappen tussen de P25 en Hombikat M311 oppervlakken en de impact van de aminegroepen aan het oppervlak.

Dit proefschrift biedt waardevolle inzichten voor het verfijnen van oppervlakte-eigenschappen door geschikte reactieomstandigheden en organofosfonzuren te selecteren, waarmee de ontwikkeling van op maat gemaakte materialen voor specifieke toepassingen wordt bevorderd.

Céderic Ver Elst

• 10/07/2025
• 16.30 uur
• Locatie: Campus Groenenborger, V.008
• ​Online Doctoraatsverdediging​
• Promotor: Bert Maes
• Departement Chemie

Abstract

Een van de grote uitdagingen van onze tijd is de transformatie van onze op aardolie gebaseerde industrie naar een duurzamer model op basis van andere koolstofbronnen. Het steeds groeiend probleem van de opwarming van de aarde, terwijl de wereldbevolking blijft groeien, maakt deze kwestie actueler dan ooit. Dit heeft chemici ertoe aangezet om alternatieve grondstoffen voor de chemische industrie te onderzoeken, waarbij niet-eetbare biomassa (bijvoorbeeld lignocellulose uit plantaardig afval) een bijzonder aantrekkelijke kandidaat is. In de zogenaamde “bioraffinaderij” kan dit namelijk worden omgezet in “platformmoleculen”, die kunnen dienen als de basis van een brede waaier aan andere producten met een grote variëteit aan toepassingen.​​

Levulinezuur is één van de cruciale biohernieuwbare platformmoleculen en kan worden omgezet in producten gaande van oplosmiddelen en additieven voor biobrandstof, tot medicijnen en weekmakers. Het wordt momenteel industrieel gemaakt uit niet-eetbare suikers zoals xylaan of cellulose. Deze methodes zijn echter verre van ideaal aangezien ze corrosieve zure katalysatoren gebruiken, vrij lage opbrengsten hebben en er vaste residu’s vrijkomen die humines heten. Het is dan ook geen verrassing dat levulinezuur vandaag de dag nog maar op kleine schaal wordt geproduceerd en dat men op zoek is naar betere productiemethode’s.​​

In dit doctoraatsproefschrift wordt een alternatieve route naar levulinezuur onthuld, vertrekkende van een ander biohernieuwbaar platformmolecuul genaamd muconzuur. Dit kan uit lignocellulose worden aangemaakt via zowel chemische als biotechnologische methodes. Door muconzuur simpelweg te verwarmen in hogetemperatuurswater onder autogene druk kon levulinezuur worden bekomen met een hoge opbrengst, zonder dat andere reagentia of moeilijke opzuiveringen nodig waren. De methode werd gedemonstreerd op echte biogebaseerde grondstoffen, zoals dennenhout en muconzuur gemaakt door fermentatie van suikers door een gist. Bovendien kon de methode worden aangepast om rechtstreeks waardevolle levulinaatesters te produceren.

Elizabeth Mercer

• 04/07/2025
• 15.00 uur
• Locatie: Stadscampus, gebouw S, Klooster van de Grauwzusters, Promotiezaal
• Promotor: Annemie Bogaerts
• Departement Chemie

Abstract

Dit proefschrift onderzoekt microgolfgebaseerde plasmatechnologie voor het benutten van koolstof, met toepassingen variërend van CO2 conversie op aarde tot het benutten van de Marsatmosfeer voor “In-situ Resource Utilization”. Het onderzoek bestudeert hoe warmte-management en stromingsconfiguraties de prestaties van microgolfplasma beïnvloeden. Belangrijke vernieuwingen zijn onder meer de demonstratie dat voorverwarming van CO2 bij bijna-atmosferische druk de conversie kan verhogen door de contractiedynamiek van het plasma te beïnvloeden en het reactieve volume uit te breiden. Daarnaast onderzoekt dit werk reactieve quenching na het plasma met CH4 via een dubbel injectiesysteem in een CO2 microgolfplasma. Hierbij wordt een verbetering van de CO2 conversie aangetoond en de resultaten worden vergeleken met conventionele droge reforming van methaan. Door middel van uitgebreide spectroscopische analyse, temperatuurmapping en productkarakterisering wordt zowel het fundamentele begrip van microgolfplasmachemie vergroot, en worden ook praktische strategieën ontwikkeld om de conversie te verbeteren. Verder hebben we de CO2 (en N2) conversie in microgolfplasma bij een druk in de buurt van de Marsatmosfeer (25 mbar) onderzocht, wat het potentieel van deze technologie voor ruimtetoepassingen aantoont. De bevindingen bieden waardevolle inzichten voor het ontwerpen van de volgende generatie plasmareactoren, die kunnen bijdragen aan een circulaire koolstofeconomie op aarde en tegelijkertijd toekomstige menselijke verkenning van Mars ondersteunen.

Mathias Bal

• 02/07/2025
• 16.30 uur
• Locatie: Campus Groenenborger, V.008
• Promotor: Bert Maes
• Departement Chemie

Abstract

Het gebruik van biomassa als grondstof voor hernieuwbare koolstof is een belangrijke strategie om klimaatverandering-gerelateerde problemen zoals onze afhankelijkheid van fossiele grondstoffen en de daaraan gekoppelde noodzaak om CO2 emissie te verlagen aan te pakken. In dit kader heeft lignine, één van de drie componenten van overvloedig beschikbare lignocellulose biomassa, zich ontpopt als een veelbelovende hernieuwbare bron voor aromatische platformmoleculen, die momenteel verkregen worden via aardolieraffinage. Om zijn potentieel waar te maken is er echter meer onderzoek nodig om de complexe lignine structuur efficiënt om te zetten in waardevolle productstromen. Eén van de grote uitdagingen ligt hier in het selectief splitsen van lignine in een gelimiteerd aantal verschillende aromaten. De ‘lignin fist’ benadering die start van lignocellulose i.p.v. lignine is interessanter vermits gedurende de extractie van (hemi)cellulose vanuit lignocellulose (bv. papierindustrie) depolymerisatie en repolymerisatie van de natuurlijke lignin optreedt, waarbij lignin bekomen wordt die moeilijk chemisch te splitsen is.

Hoofdstuk 1 begint met een inleiding over lignine, de belangrijkste kenmerken ervan en de huidige verwerkingsprocessen. Gelet op de alomtegenwoordigheid van aryl methyl ether functionaliteiten in lignine en lignine-gebaseerde producten (monomeren, dimeren en oligomeren) bekomen via biorafinaderijen, zijn O-demethyleringsreacties van onmiskenbaar belang. Logischerwijs zijn er doorheen de jaren dan ook al verscheidene methoden gerapporteerd die gebruik maken van zowel katalytische als niet-katalytische reagentia, met elks hun eigen voor- en nadelen.

Omwille van deze reden werd er in Hoofdstuk 2 een nieuwe O-demethyleringsmethode ontwikkeld die gebruik maakt van zuur (HCl of zeoliet) in heet water in overeenstemming met de principes van duurzame chemie. De CHEM21 Green Metrics Toolkit werd gebruikt om het groene karakter van de ontwikkelde methode te evalueren en te vergelijken met verscheidene klassieke alternatieven. In Hoofdstuk 3 werd het mechanisme van de ontwikkelde O-demethyleringsreactie verder ontrafeld door middel van computationeel en experimenteel onderzoek.

Anilines zijn cruciale bouwstenen in de chemische industrie. Zij kunnen bekomen worden via nitrering van arenen en reductie. In Hoofdstuk 4 werd een nieuweselectieve reductie van nitrobenzenen naar anilines ontwikkeld daar traditionale methoden nog steeds significante tekortkomingen vertonen in het kader van Groene Chemie. Eerder dan gebruik te maken van een thermisch proces, werd er hier ingezet op zichtbaar licht fotoinductie om de gewenste transformatie te verwezelijken.

Pepijn Heirman

• 01/07/2025
• 15.00 uur
• Locatie: Campus Drie Eiken, Q.002
• ​Online Doctoraatsverdediging​
• Promotor: Annemie Bogaerts
• Departement Chemie

Abstract

Sinds de ontdekking, intussen bijna 30 jaar geleden, dat koud atmosferisch plasma bacteriën onschadelijk kan maken, is onderzoek in het veld van plasmageneeskunde gegroeid tot een breed spectrum van mogelijke biomedische toepassingen. Dit omvat, onder andere, onderzoek naar verschillende strategieën om kanker te behandelen, aangezien aangetoond werd dat plasmabehandeling zowel in staat is kankercellen te doden alsook een immuunreactie tegen hen op te wekken. Hoewel in vivo onderzoek cruciaal is voor de vooruitgang van plasmageneeskunde in een klinische setting, ligt in vitro onderzoek nog steeds aan de basis van onze kennis over hoe plasmabehandeling cellen kan beïnvloeden. Op zijn beurt geven computersimulaties ons inzicht in de onderliggende mechanismen die niet te bereiken zijn met experimentele methoden.​​

In deze thesis ontwikkelen we een 2D-axisymmetrisch vloeistofdynamica model, met als doel het onderzoeken van de transportfenomenen die voorkomen tijdens de behandeling van een wellplaat met een plasma jet, zoals typisch gedaan wordt tijdens in vitro onderzoek. Met dit model bestuderen we de fysische fenomenen die zich voordoen in het gesimuleerde systeem, en onderzoeken we voorbeelden waar een gebrek aan uniformiteit in onderzoek naar plasmageneeskunde, zowel experimenteel als computationeel, de directe vergelijking van resultaten bemoeilijkt. Ook gebruiken we moleculaire dynamica simulaties om meer inzicht te verkrijgen in de eigenlijke, biologische effecten die plasmabehandeling kan hebben op (kanker)cellen. Specifiek focussen we op het immunotherapeutische potentieel van plasmabehandeling door te onderzoeken hoe door plasma veroorzaakte oxidatie twee proteïnen beïnvloedt die belangrijk zijn voor de communicatie tussen kankercellen en NK-cellen, namelijk de proteïnen HLA-E en HLA-Cw4. Door onze simulaties te vergelijken met experimentele resultaten, demonstreren we de complexe chemische en biologische interactie tussen plasma en kankercellen, wat betreft de herkenning van kanker door NK-cellen. Deze resultaten bieden een interessant startpunt voor toekomstig onderzoek.​​

Alles samen presenteren de bevindingen in deze thesis een dieper inzicht in de in vitro behandeling van kankercellen met een plasma jet op zowel macroscopische als microscopische schaal. We onderzoeken verschillende manieren waarop de geometrie van de gekozen opstelling de behandeling zelf kan beïnvloeden, hetgeen samen met andere bepalende parameters belangrijk is om in gedachten te houden bij zowel het uitvoeren als vergelijken van experimenten. Ook benadrukken we het belang van validatie en vergelijking van computationele resultaten. Ten slotte verkrijgen we meer inzicht in het immunotherapeutische potentieel van plasmabehandeling, met duidelijke paden voorwaarts voor toekomstig onderzoek.

Karel Weemaes

• 23/06/2025
• 16.00 uur
• Locatie: Campus Groenenborger, V.008
• Promotor: Bert Maes
• Departement Chemie

Abstract

Onze wereld is verwikkeld in een strijd tegen de opwarming van de aarde en de uitstoot van broeikasgassen. Chemie biedt oplossingen op verschillende gebieden, zoals het verminderen van de afhankelijkheid van fossiele grondstoffen, het verbeteren van zonnecellen, het verbeteren van batterijmaterialen, het verminderen van industriële afvalproductie en het vergemakkelijken van industriële en huishoudelijke afvalrecycling. Een belangrijke materiaalklasse is polyurethaan (PU), dat een aanzienlijke maatschappelijke impact heeft. Polyurethanen worden gevormd door de reactie van polyisocyanaten en polyolen, die beide op grote industriële schaal worden geproduceerd. Ondanks hun wijdverspreid gebruik staan isocyanaten vooral onder druk vanwege hun toxiciteit. Isocyanaatastma verwijst naar een vorm van beroepsastma veroorzaakt door blootstelling aan isocyanaten, die bij langdurige blootstelling kan leiden tot longobstructies. Werknemers die met isocyanaten werken, moeten een verplichte training volgen om de blootstelling te minimaliseren. Het ECHA heeft de regels voor het gebruik van vrije isocyanaten aangescherpt, wat in de toekomst zou kunnen leiden tot een verbod.

Wetenschappers zoeken daarom naar nieuwe manieren om toegang te krijgen tot deze polyurethaanmaterialen zonder vrije isocyanaten te moeten gebruiken. Geblokkeerde isocyanaten zijn monomeren die worden gevormd door een isocyanaat te laten reageren met een blokkeermiddel. Bij dit proces wordt de reactieve isocyanaatgroep "geblokkeerd" met een nucleofiel om een stabiel, beschermd isocyanaat te vormen. Dit is veiliger te transporteren en te gebruiken en neemt dus de meeste zorgen weg die gerelateerd zijn aan het gebruik van vrije isocyanaten (toxiciteit, veiligheid). Bij kamertemperatuur is er geen blootstelling aan vrije isocyanaten, maar het adduct zal het isocyanaat weer vrijgeven als de temperatuur wordt verhoogd tot boven de ontschermingstemperatuur. Dit gecontroleerde vrijkomen zorgt voor onmiddellijke vangst met een nucleofiel en voorkomt blootstelling aan de isocyanaten. Geblokkeerde isocyanaten worden nu echter industrieel gemaakt door reactie van isocyanaten met een blokkeergroep.

In dit proefschrift is een nieuwe manier ontwikkeld om toegang te krijgen tot geblokkeerde isocyanaten zonder gebruik te maken van toxisch fosgeen en isocyanaat intermediairen. Verder werden nieuwe geblokeerde isocyanaten gesynthetiseerd. Ten slotte werden deze nieuwe geblokkeerde isocyanaten onderzocht voor toepassingen in organische synthese.

Ivan Tsonev

• 26/05/2025
• 15.00 uur
• Locatie: Campus Drie Eiken, Q.002
• Promotor: Annemie Bogaerts
• Departement Chemie

Abstract

Plasmagebaseerde gasconversie is een veelbelovende technologie ter ondersteuning van de groene transitie, doordat het duurzame processen mogelijk maakt zoals CO₂-splitsing en stikstoffixatie. Dit proefschrift onderzoekt zowel de fundamentele als toegepaste aspecten van plasma-geassisteerde N₂-fixatie en CO₂-conversie, met als doel de energie-efficiëntie te verbeteren en inzicht te verkrijgen in belangrijke beperkingen. Het werk begint met een analyse van de milieu-noodzaak van plasmatechnologieën en een overzicht van de stand van zaken in het vakgebied. Er wordt een nieuw model voor computationele vloeistofdynamica (CFD) ontwikkeld om te analyseren hoe emissiemechanismen aan de kathode gelijkstroomontladingen beïnvloeden, waaruit blijkt dat boogontladingen effectiever zijn voor gasconversie dan gloeiontladingen. Experimentele studies in een glijdende boogreactor tonen aan dat verhoogde druk de productie van NO en NO₂ bevordert en tegelijk de energiekosten verlaagt. Voor CO₂-splitsing wordt een zes-temperaturenplasmodel geïntroduceerd om vibratie-translatie-onevenwichten te beschrijven met een lagere rekenefficiëntie, waarbij goede overeenstemming met experimentele data wordt gevonden en de rol van cluster- en negatieve ionen wordt benadrukt. Dit model wordt later aangepast voor N₂-fixatie om de energie-efficiëntie onder niet-evenwichtsomstandigheden te evalueren. De resultaten tonen aan dat vibratie-translatie-onevenwicht op zichzelf het energieverbruik bij atmosferische druk niet kan verlagen, maar dat thermische NO-productie onder chemisch onevenwicht een nieuw pad biedt dat verder reikt dan de thermodynamische limieten.

Jian Zhu

• 21/02/2025
• 10.00 uur
• Locatie: Campus Drie Eiken, R1
• ​Online Doctoraatsverdediging​
• Promotoren: Pegie Cool & Shoubhik Das
• Departement Chemie

Abstract

With the rapid development of the economy and society, the continuous increase in energy demands and CO2 emissions are becoming critical to global warming and posing severe challenges to human life and social development. Therefore, it is urgent to close the anthropogenic carbon cycle through a chemical conversion of CO2 into value-added products and fuels by renewable energy, which can not only alleviate ever-increasing environmental pollution but also store intermittent energies into chemical bonds. Of all technologies to convert CO2 into value-added products, the electrocatalytic route appears as one of the most sustainable techniques as it can be conducted under mild conditions such as ambient pressures and temperatures, in neutral pH, and powered by renewable electricity from wind, solar, or hydro powerplants. However, CO2 is chemically stable, exhibiting a significant energy gap between its highest occupied molecular orbital (HOMO) and the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO). Therefore, a high energy for the dissociation of the C=O bond (806 kJ mol−1) is required. Moreover, the competing hydrogen evolution reaction (HER) occurs alongside CO2 reduction on transition metal catalyst is detrimental to the product selectivity and reaction kinetics. How can we mitigate those challenges?

According to the Sabatier principle, the reaction rate is determined by the interaction strength with the intermediates that are produced during the CO2 reduction process. The interaction strength depends on the electronic structure of 3d orbitals of transition metal catalysts. Therefore, high product selectivity and fast reaction kinetics are achieved by introducing defects and alloying, which can optimize the interaction strength with the intermediates. Moreover, the underlying mechanisms of the interaction between active center and heteroatom atom, N doping, and alloying in facilitating CO2 reduction were explored, which provides more in-depth insight for designing catalysts and improving product selectivity.

Yuxiang Cai

• 07/02/2025
• 13.00 uur
• Locatie: Campus Drie Eiken, O1
• ​Online Doctoraatsverdediging
• Promotoren: Annemie Bogaerts & Xin Tu (University of Liverpool)
• Departement Chemie

Abstract

Controlling carbon dioxide (CO₂) emissions and effectively utilizing it through chemical processes is a challenging issue that chemists and environmental scientists urgently need to address. Although many methods have been proposed to tackle the CO₂ problem, there is still no particularly effective chemical utilization method for this vast carbon source. This is because carbon dioxide is very stable and requires high temperatures for thermal activation.

Therefore, actively seeking new methods or supplementing with other approaches represents a new direction in carbon dioxide conversion research. Plasma technology, with its powerful activation capabilities, offers a new technological route for CO₂ conversion. Using plasma technology to convert CO₂​ into fuels and chemicals has significant application prospects. However, although the technical route of using CO₂​ and hydrogen or methane to produce syngas is feasible, the energy efficiency is still low, making industrial application difficult. The use of plasma catalysis for CO₂ hydrogenation into methanol represents a novel technological route. However, the mechanism remains unclear, resulting in a lack of systematic guidance for the design of the process.

To fully utilize the CO₂​ and convert it into value-added chemicals, while also making full use of the hydrogen and carbon resources of the co-reactant, this thesis combines experiments and simulations at different spatiotemporal scales, and conducted research in:

(1)  Understanding the mechanism of plasma-catalytic reverse water-gas shift (RWGS) reactions is important for a deeper insight into plasma-catalytic CO₂ conversion. In this thesis, perovskite catalysts with various B-site elements were successfully synthesised and evaluated in plasma-catalytic RWGS reactions. Among the tested samples, Fe-based perovskite catalyst demonstrated the best  performance, achieving 22.7% CO₂ conversion and 94.3% CO selectivity. Further improvements were observed with partial substitution of the B-site on Fe-based perovskite catalyst. The optimal catalyst, La_0.5Sr_0.5Fe_0.9Cu_0.1O₃, yielded 25.9% CO₂ conversion and 94.3% CO selectivity. The perovskite catalyst enhanced the plasma discharge characteristics, facilitating CO₂ excitation and C=O bond activation. A 0D kinetics simulation indicated CO production mainly from CO₂ dissociation. Catalyst characterization revealed that Cu substitution increased the catalyst's surface area, redox capability, and oxygen vacancies, enhancing CO₂ and H₂ adsorption and decomposition.

(2)   Targeting value-added chemicals from plasma-catalytic CO₂ conversion, a comparative study focused on catalyst supports was conducted. The Si/Al ratio of ZSM-5 significantly altered the properties of the Cu/ZSM-5 catalyst, particularly its acidity and basicity. Among all the samples, Cu/ZSM-5 with a Si/Al ratio of 38 showed the largest strong basic site percentage, which enhanced the electron-donating ability of the catalyst, promoting CO₂ adsorption. This facilitated the dissociation and activation of CO₂ molecules on the active Cu sites, further improving the catalyst activity. By combining characterisation and in-situ diagnostics, the mechanism is revealed.

(3)  For predicting the comprehensive reaction networks of plasma-catalytic CO₂ hydrogenation on Cu, the performance of a meta-generalized gradient approximation (mGGA) level density functional, rMS-RPBEl-rVV10, was evaluated and utilized. The rMS-RPBEl-rVV10 density functional closely predicted metal description, thermal dynamics, and the adsorption process without empirical corrections and excelled in predicting dissociation barriers critical for reaction networks. Also the reaction pathways on Cu(111) and Cu(211) surfaces were studied. On Cu(111), the formate and CO₂ dissociation pathways were equally favourable, with identical highest barriers, while the carboxyl path had a higher barrier. On Cu(211), the CO₂ dissociation pathway was most favourable with the lowest rate-controlling barrier. Generally, intermediates were more stable and reaction barriers lower on Cu(211). The Eley-Rideal (E-R) mechanism is discussed, the participation of plasma species significantly reduces or even eliminates energy barriers, while also providing key intermediates for fundamental reactions, leading to high selectivity and yield of CH₃OH at low temperatures and atmospheric pressures discussed in Chapter 4. This study provided valuable insights for the understanding of a comprehensive plasma-catalytic CO₂ hydrogenation mechanism.

(4)  Developing a hybrid machine learning model using limited experimental data to predict and analyse plasma-catalytic dry reforming of methane (DRM). Combining artificial neural network (ANN), support vector regression (SVR), and regression tree (RT) with genetic algorithm (GA) for optimization, the model was trained on 100 data points with four reaction parameters and four performance indicators. It achieved high predictive accuracy. The model revealed significant interactions between discharge power and total flow rate, with optimal conditions identified for maximum energy yield (0.398 mmol/kJ) and fuel production efficiency (13.2%). Despite not providing mechanistic insights, the model provided an efficient way for predicting and optimizing plasma-catalytic DRM, and also shows potential of the application in other plasma catalysis system.

Rani Vertongen

• 23/01/2025
• 17.00 uur
• Locatie: Campus Drie Eiken, Q0.02
• ​Online Doctoraatsverdediging
• Promotor: Annemie Bogaerts
• Departement Chemie

Abstract

CO2 is one of the main contributors to global warming. The best strategies to mitigate climate change are to electrify and decarbonize industry, but this cannot be achieved overnight. In the meantime, we need new technologies to deal with CO2: not only cut our carbon emissions, but also to lower the high levels of CO2 currently in the atmosphere. Carbon capture and utilization technologies are especially interesting, since they can produce value-added chemicals and fuels as new raw materials in industry to reduce our dependence on fossil sources and prevent more CO2 from entering the atmosphere. Plasma technology is especially promising thanks to its flexible and electric operation, coupling well with renewable energy sources, and its use of cheap and abundant materials in the reactor. However, the potential of plasma technology for CO2 conversion is not fully realized yet. Often, the conversion is limited, or high conversions can only be achieved at low energy efficiencies. How can we improve CO2 conversion in plasma technology? By investigating both reactor and process design, this thesis presents some encouraging answers to this question.

These experiments teach us some general insights on how to improve the conversion of CO2 in a plasma reactor. Good plasma stability can be achieved through proper reactor design, which will result in a higher energy input, yielding a higher conversion. Equally important is the design of the post-plasma zone, where effective quenching can help to improve the conversion. Furthermore, smart process design can modify the energy input by putting reactors in series and tune this technology for specific applications by adding hydrogen carriers or sorbent materials.

Overall, the reactor and process design in this thesis resulted in a higher CO2 conversion. The insights in the underlying mechanisms shine a light on future research paths, so that we can further develop plasma technology and contribute to a sustainable future.